我們對世界的理解，越來越依賴計算。

從藥物、蛋白質(zhì)設(shè)計到新材料發(fā)現(xiàn)，科學(xué)家們希望在計算機(jī)里「虛擬實(shí)驗(yàn)」出物質(zhì)的性質(zhì)。要做到這一點(diǎn)，就必須準(zhǔn)確地模擬原子中，核、電子之間的相互作用。如果計算的精度不夠，一種催化劑可能被誤判為無效，一種材料的性能預(yù)測也會南轅北轍——這意味著數(shù)年的實(shí)驗(yàn)與投資都可能白費(fèi)。

問題是，真正能給出「實(shí)驗(yàn)級」答案的高精度算法——比如量子化學(xué)的「金標(biāo)準(zhǔn)」CCSD(T)——雖然在小分子上表現(xiàn)完美，卻在遇到真實(shí)材料時幾乎寸步難行。原因在于，真實(shí)材料體系過大，而這類方法需要同時考慮體系中成千上萬電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)，計算量會隨著體系規(guī)模急劇爆炸。因此，過去科學(xué)家只能在極小的模型上試驗(yàn)這些方法，而無法直接研究諸如催化、電化學(xué)、電池界面等真實(shí)材料體系。

近期，字節(jié)跳動 Seed AI for Science 團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)物理學(xué)院的陳基教授、倫敦大學(xué)國王學(xué)院的 George H. Booth 教授合作，提出了新的與「金標(biāo)準(zhǔn)」CCSD(T) 相結(jié)合的量子嵌入框架 SIE+CCSD(T)，輔以自下而上全流程優(yōu)化的 GPU 計算框架設(shè)計，首次讓「金標(biāo)準(zhǔn)」方法運(yùn)行在上萬軌道、數(shù)百原子的真實(shí)材料體系中。

這意味著，科學(xué)家終于可以在計算機(jī)上，以實(shí)驗(yàn)級精度研究復(fù)雜的表面性質(zhì)，從而為催化設(shè)計、清潔能源與新材料開發(fā)提供可信的理論基石。論文已于 2025 年 10 月 21 日發(fā)表在 Nature Communications，文章與代碼均可被開放獲取。

• 文章標(biāo)題：A multi-resolution systematically improvable quantum embedding scheme for large-scale surface chemistry calculations
• 文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-64374-2
• 代碼鏈接：https://github.com/bytedance/byteqc/tree/main/embyte

亮點(diǎn)速覽

大規(guī)模高精度： 在包含 392 個碳原子、約 1.1 萬個軌道的石墨烯體系中，SIE+CCSD(T) 實(shí)現(xiàn)了「金標(biāo)準(zhǔn)」CCSD(T) 級別的計算，并在 GPU 上表現(xiàn)出接近線性的計算效率，真正讓高精度計算走向?qū)嵱谩?/span>

精度可控、可系統(tǒng)改進(jìn)： SIE 框架可以自由結(jié)合不同層次的高精度算法，并且通過一種獨(dú)特的篩選方式，只保留最重要的軌道與電子，從而在不犧牲精度的前提下，大幅減少計算量。科學(xué)家可以像「旋鈕」一樣，按需調(diào)節(jié)計算精度與速度。

跨體系驗(yàn)證化學(xué)精度： 從固體氧化鎂表面（MgO）到多孔金屬有機(jī)框架（CPO-27-Mg），再到二維材料石墨烯，SIE+CCSD(T) 在多種真實(shí)體系中都達(dá)到了與實(shí)驗(yàn)一致的結(jié)果，誤差控制在 ±1 kcal/mol 以內(nèi)，達(dá)到實(shí)驗(yàn)級精度。

消除模型局限，首次實(shí)現(xiàn)「握手」： 在研究水分子吸附在石墨烯表面的體系時，SIE+CCSD(T) 首次讓兩種常見的模擬方式——開放性邊界（OBC）與周期性邊界（PBC）——在大體系下計算出一致結(jié)果。吸附能最終收斂至約 100 meV，顯示水分子在石墨烯上并沒有明顯的取向偏好。

表面高精度模擬的困難

表面化學(xué)是材料科學(xué)中最復(fù)雜的領(lǐng)域之一。

想象一個水分子落在石墨烯表面，它與下方數(shù)百個原子之間的吸引力可能會跨越十幾個原子距離——這種超長程的相互作用意味著模型必須足夠大，否則模擬就會失真。

傳統(tǒng)的量子化學(xué)方法（如 CCSD(T)）雖然精度極高，但一旦體系包含數(shù)百個原子，就會因?yàn)橛嬎懔勘ㄔ鲩L而幾乎無法運(yùn)行。而密度泛函理論（DFT）雖然計算快，但其結(jié)果依賴于選取的泛函，無法系統(tǒng)提升精度。SIE+CCSD(T) 的出現(xiàn)，正是為了打破這種「速度與精度不可兼得」的瓶頸。

SIE 核心設(shè)計理念：

「分而治之」

SIE，全稱 Systematically Improvable Quantum Embedding，是一種能夠「分而治之」的多分辨率計算思路。

它的核心理念是：

• 先用較快、低復(fù)雜度的方法在全體系上做初步計算；
• 再將整個系統(tǒng)按照初步計算的結(jié)果給出的重要性分割成多個小的「區(qū)域」；
• 最后，對這些「區(qū)域」進(jìn)行更高精度的計算，并把結(jié)果再拼接回整體。

這樣一來，研究者可以在同一框架內(nèi)按需平衡速度與精度。

性能測試：

SIE+CCSD(T) 可在 1.1 萬軌道的系統(tǒng)中高效運(yùn)行

SIE+CCSD(T) 通過全面的 GPU 優(yōu)化實(shí)現(xiàn)了計算性能的跨越式提升。

每個「區(qū)域」都可以被分配到獨(dú)立的 GPU 上并行運(yùn)行，這讓整個體系的計算復(fù)雜度隨系統(tǒng)規(guī)模近似線性增長——體系增大一倍，計算時間也僅約翻倍。

在實(shí)際測試中，SIE+CCSD(T) 在包含 1.1 萬個軌道的系統(tǒng)中依然保持高效運(yùn)行，而傳統(tǒng) CCSD(T) 在這種規(guī)模下早已無法計算。

圖a為SIE算法整體框架。圖b展示了各個算法的在單張A100上，隨著系統(tǒng)尺寸增長的時間消耗情況。

多結(jié)構(gòu)跨體系的驗(yàn)證：

SIE+CCSD(T) 計算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)吻合

圖a為CO+MgO(001)結(jié)構(gòu)，圖b為CO/CO2+CPO-27-Mg，圖c為有機(jī)分子+石墨烯。圖d展示了SIE+CCSD(T) 與實(shí)驗(yàn)普遍在 ±1 kcal/mol 的化學(xué)精度檔；同時展示了與其他方法在體系規(guī)模與實(shí)現(xiàn)細(xì)節(jié)變化下的對比與穩(wěn)健性。

在不同類型的真實(shí)體系上，團(tuán)隊(duì)用同一套 SIE+CCSD(T) 工作流做了多組測試。這些體系的結(jié)構(gòu)、化學(xué)環(huán)境差別很大，但 SIE+CCSD(T) 計算結(jié)果與公開實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)整體落在 ±1 kcal/mol 的誤差范圍內(nèi)。更重要的是，團(tuán)隊(duì)并沒有「按體系微調(diào)方法」，而是通過統(tǒng)一的策略，在成本可控的情況下把精度穩(wěn)定地推廣到不同材料。這一跨體系的一致性，表明 SIE+CCSD(T) 具備成為「通用工具」的潛力。

首次揭示：

石墨烯上水分子取向不「挑剔」

水分子與石墨烯的相互作用長期以來是表面科學(xué)的一個懸而未決的問題——不同研究報告得出完全相反的結(jié)論：有的認(rèn)為水傾向「趴著」更加穩(wěn)定，有的認(rèn)為「豎著」吸附更加穩(wěn)定。

借助 SIE+CCSD(T)，研究團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)地比較了不同水分子取向下的吸附能，發(fā)現(xiàn)：

• 在小體系下，模擬結(jié)果會因邊界條件不同而出現(xiàn)巨大差異，而前人的工作中因?yàn)槿狈τ行в嬎愎ぞ邿o法再進(jìn)一步擴(kuò)大體系尺寸來消除「小體系」的影響；
• 得益于 SIE+CCSD(T) 的高效性，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)當(dāng)體系擴(kuò)大到數(shù)百原子級別時，開放性與周期性模型的結(jié)果逐漸趨同，差距縮小到僅幾 meV。

最終，一個意料之外的答案出現(xiàn)了：不同取向下的吸附能幾乎相同，約為 100 meV。

這宣告了單個水分子在石墨烯上吸附的基態(tài)構(gòu)型的爭論基本結(jié)束，并首次揭示，在石墨烯上，水分子取向并不「挑剔」。這將對研究水在石墨烯表面的流動等行為提供重要的理論參考，這對于藍(lán)色能源、水淡化等石墨烯工業(yè)應(yīng)用場景至關(guān)重要。

圖a與b，使用SIE+CCSD計算得到的不同水分子取向構(gòu)型的吸附能以及y軸方向的相對極化率。圖c與d展示了2-leg、0-leg與60°三種構(gòu)型的表面電子密度變化情況。不同旋轉(zhuǎn)角度構(gòu)型的吸附能都處在0-leg與2-leg之間，這意味著不同構(gòu)型之間的吸附能差距不會超過 10 meV。

總結(jié)

從算法理念到工程落地，SIE+CCSD(T) 展示了一個清晰的方向：讓量子化學(xué)的「金標(biāo)準(zhǔn)」可用于真實(shí)材料世界。

這項(xiàng)工作不僅在性能上跨越了 CCSD(T) 的傳統(tǒng)規(guī)模限制，也在方法論上實(shí)現(xiàn)了從理論到可系統(tǒng)改進(jìn)框架的閉環(huán)。通過 GPU 全鏈路加速，SIE G 成功地在上萬軌道體系中保持近線性擴(kuò)展，并在多類表面體系上重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)級精度。

通過展示 SIE+CCSD(T) 的算法框架，希望它的意義不止于一次計算的提速，而是為未來的材料設(shè)計、表面機(jī)理探索、乃至高精度高通量計算工作流打開了新的可能性。